郭燕燕
- 作品数：2 被引量：6H指数：1
- 供职机构：北京化工大学材料科学与工程学院化工资源有效利用国家重点实验室更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家教育部博士点基金更多>>
- 相关领域：理学化学工程更多>>
- 2-乙基蒽醌在双金属整体式催化剂上的氢化反应:实验和DFT研究（英文）被引量：6
- 2018年
- 过氧化氢(H_2O_2)是一种绿色化工原料和环境友好氧化剂.目前,超过98%的H_2O_2是通过蒽醌法生产.蒽醌法主要包括2-乙基蒽醌氢化生成2-乙基氢蒽醌和2-乙基氢蒽醌氧化生成2-乙基蒽醌和H_2O_2的过程.其中,2-乙基蒽醌氢化是关键步骤.在氢化过程中,生成的2-乙基氢蒽醌和四氢-2-乙基氢蒽醌是目标产物,同时生成许多副产物.目前,Pd颗粒催化剂是广泛使用的催化剂,但是蒽醌氢化过程中,质量传递是主要的控制因素.与颗粒催化剂对比,整体式催化剂可以减弱整个反应的内外扩散,提高反应速率.很多研究结果显示,整体式催化剂的传质优于颗粒催化剂,可以提高催化效率.近期许多研究显示,双金属颗粒催化剂在很多氢化反应中体现出优异的催化性能.本工作制备了双金属整体式催化剂,考察了其在蒽醌氢化过程中的催化性能.首先,通过浸渍法制备了4种双金属整体式催化剂Pd-M/SiO_2/COR(M=Ni,Fe,Mn和Cu)以及Pd/SiO_2/COR和Ni/SiO_2/COR两种单金属整体式催化剂.催化活性结果显示,Ni/SiO_2/COR的H_2O_2产量低于Pd/SiO_2/COR,而且在700 ℃还原的Pd-Ni/SiO_2/COR整体式催化剂在Pd/M=2时取得了最高选择性(95.3%)和H_2O_2产量(7.5 g/L).然后,考察了金属负载量的影响.结果显示,在金属负载量低于0.4%时,随着金属负载量增加,选择性和H_2O_2产量增加,在金属负载量高于0.4%时,随着金属负载量增加,选择性和H_2O_2产量降低.TEM结果表明,添加第二种金属后,双金属整体式催化剂颗粒尺寸变小,分布更均匀.EDS结果显示,双金属形成了合金.H_2-TPR结果显示,随着Pd/M比率增加,还原温度降低,说明Pd有助于第二种金属氧化物的还原.这可能是由于Pd表面的氢溢流到第二种金属(Ni,Fe,Mn和Cu)表面.此外,文献结果表明,合金的形成能够抑制PdH的形成.本工作表明添加第二种金属(Ni,Fe,Mn和Cu)后,PdH的峰强度减弱或者峰消失,也说明形成了合金.XPS结�
- 郭燕燕代成娜雷志刚
- 关键词：DFT计算
- 金属基整体式催化剂用于脱氢/燃烧耦合反应的模拟
- 2015年
- 采用CFD模拟软件建立了三维数学模型,对甲烷催化燃烧放热反应与十二烷脱氢吸热反应在金属基整体式催化剂与反应器中的耦合过程进行了模拟(两个反应发生在同一个反应器但被导热介质分开),考察了操作参数(进口流速、进口温度和进料组成)以及整体式催化剂与反应器的结构参数(孔道尺寸和孔道密度)对反应性能的影响。模拟结果表明,甲烷催化燃烧侧的转化率随进口流速的增大几乎不变,十二烷脱氢侧的十二烷转化率随进口流速的增大而减小;进口温度越高,十二烷转化率越大;氢气与十二烷的摩尔比越小,十二烷转化率越高。减小整体式催化剂的孔道直径、增大孔道密度或孔道长度,均有利于提高甲烷和十二烷转化率及热效率。在适宜的操作条件下,合理的结构参数能增强热传递,提高转化率。
- 郭燕燕代成娜刘茜雷志刚
- 关键词：整体式催化剂甲烷催化燃烧化学反应器
