袁蕙
- 作品数：19 被引量：82H指数：6
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- 相关领域：理学石油与天然气工程化学工程环境科学与工程更多>>
- 有机添加物对活性相形貌调控及原生积炭对加氢脱硫活性的影响被引量：5
- 2020年
- 为了探究有机添加物对活性相形貌调控以及原生积炭对加氢脱硫活性的影响,通过在浸渍液中引入具有不同官能团的有机物制备了相应的Mo/Al2O3催化剂,并采用拉曼、N2吸附-脱附、透射电镜、X射线光电子能谱和程序升温氧化-质谱等手段对催化剂进行表征。结果发现:与未引入有机物的样品相比,引入有机物在一定程度上减弱了钼物种与氧化铝表面的相互作用,从而促进钼物种的硫化;而且引入具有不同官能团的有机物对MoS2片晶生长可起到“模板导向”和“空间限制”的作用,实现了对MoS 2形貌结构的调变。其中,引入十六烷基三甲基溴化铵不仅显著提高了钼的硫化度,诱导形成具有合适尺寸和层数的MoS2片晶,而且形成的“毗邻”活性相的炭物种最少,从而有利于改善4,6-二甲基二苯并噻吩与活性中心的可接近性并提高加氢脱硫活性。
- 李会峰李明丰张乐袁蕙
- 关键词：活性相形貌调控积炭加氢脱硫
- Al_2O_3性质对加氢脱硫催化剂Co-Mo/Al2O3活性相形成的影响被引量：13
- 2011年
- 以两种商用Al2O3为载体,制备了汽油选择性加氢脱硫催化剂Co-Mo/Al2O3,并采用红外光谱、X射线衍射、N2吸附-脱附、透射电镜、扫描透射-能谱和X射线光电子能谱等手段系统研究了载体物化性质对催化剂活性相形成的影响.结果表明,表面羟基数量少和结晶程度高的载体与活性金属间相互作用减弱,促进了Mo物种的硫化还原,使MoS2片晶的尺寸和层数增加,且其硫化态催化剂上CoMoS活性位更多,CoMoS/MoS2比更大,因而显著提高了相应Co-Mo催化剂加氢脱硫活性和选择性.
- 齐和日玛李会峰袁蕙张韫宏徐广通
- 关键词：物化性质钼加氢脱硫活性相
- Co-Mo/Al_2O_3加氢脱硫催化剂的CO吸附原位红外光谱表征及应用研究被引量：5
- 2008年
- 燃油的无硫化成为车用燃料发展的必然趋势。为开发高性能的柴油超深度加氢脱硫催化剂,文章采用CO吸附原位红外光谱法对系列还原态Co-Mo/Al2O3催化剂和高活性工业剂进行了表征,并将表征结果与微反加氢脱硫活性评价结果进行了关联分析。结果表明:随金属负载量的变化CO吸附的光谱特征发生变化,当MoO3负载量达20%、助剂CoO量为4.16%时,在2179cm-1出现一个新的CO特征吸收峰,该活性中心的出现明显有利于加氢脱硫(HYD)的反应。在相同金属负载量的情况下,与采用化学处理法制备的催化剂相比较,后者对应的2179cm-1的特征吸收明显增强,微反评价显示该催化剂的催化活性特别是HYD反应活性明显提高。
- 袁蕙孙淑玲郑爱国徐广通
- 关键词：原位红外光谱加氢脱硫催化剂
- 激光拉曼光谱在加氢脱硫催化剂Co-Mo/Al_2O_3中的应用研究被引量：7
- 2014年
- 为减少汽车尾气排放和提高燃油质量,对催化裂化汽油进行选择性加氢脱硫是生产低硫汽油的重要技术。加氢脱硫催化剂活性金属的存在形态直接关系到催化剂的活性和选择性。利用激光拉曼光谱方法研究了Co-Mo/Al2O3系加氢脱硫催化剂。通过拉曼峰的归属给出其活性组元的存在形态,合理的分峰给出活性金属各种存在形式的含量及其在载体表面的分散状态,并将表征结果与微反加氢脱硫活性和选择性的评价结果进行了关联分析。结果表明,二维钼多聚物在940cm-1左右特征峰的百分比与催化剂HDS选择性存在良好的线性关系,940cm-1处拉曼特征峰的百分比可作为选择性HDS催化剂制备和改进的实验依据。硫化态样品的激光拉曼表征分析表明,样品经硫化后,氧化态Mo物种谱带839和940cm-1己消失,而在369和405cm-1位置出现归属于Mo—S键的振动谱峰,表明样品已基本完全硫化。这为加氢脱硫催化剂的开发和研究提供了重要实验依据和指导。
- 袁蕙徐广通齐和日玛李会峰卢立军杨行远塔娜
- 关键词：拉曼光谱CO-MOAL2O3选择性加氢脱硫
- 吹扫捕集/气相色谱-质谱法测定石油炼制工艺废催化剂浸出液中挥发性有机物被引量：4
- 2022年
- 采用吹扫捕集/气相色谱-质谱法,建立了石油炼制工艺废催化剂浸出液中挥发性有机物(VOCs)的检测方法.该方法标准曲线线性范围为5—200μg L^(−1),线性相关系数R2>0.99,方法检出限为0.1—2.0μg L^(−1).催化裂化(FCC)废催化剂浸出液、吸附脱硫(S Zorb)废催化剂浸出液和渣油加氢废催化剂浸出液的测定结果显示各组分的相对标准偏差(RSD)分别为0.2%—0.6%、0.7%—3.9%和0.9%—4.3%,基体加标回收率分别为78.7%—161.0%、64.9%—145.6%和74.0%—167.6%.所建立的方法可以满足废催化剂浸出液中VOCs的检测要求.FCC废催化剂浸出液中大部分VOCs的含量低于检出限.S Zorb废催化剂浸出液、渣油加氢废催化剂浸出液检出的化合物分别以C_(9)—C_(11)芳烃和C_(10)—C_(12)芳烃为主.所选取的3种废催化剂浸出液中目标VOCs含量均低于GB5085.3—2007中浸出毒性鉴别限值.
- 万伟袁蕙马苏甜钱钦李长秀刘颖荣
- 关键词：废催化剂浸出液挥发性有机物
- Pt-Sn/γ-Al_(2)O_(3)工业失活重整催化剂的微观结构研究被引量：3
- 2022年
- 采用多种表征手段对工业失活Pt-Sn/γ-Al_(2)O_(3)型PS-Ⅴ重整催化剂的载体形貌与微观结构,活性金属位置、尺寸与聚集状态等信息进行了深入表征。X射线衍射光谱表征结果显示失活剂载体结构完好,与新鲜剂无明显差异,但高分辨透射电子显微镜图像表明失活剂中载体部分转化为蜂窝状或片状结构的α-Al_(2)O_(3);透射电子显微镜观测结果表明活性金属形成了大量的Pt-Sn合金聚集体,尺寸在20~150 nm之间,统计平均尺寸为50 nm左右;球差校正扫描透射电子显微镜(Cs-STEM)观测结果表明未聚集的Pt原子在载体表面依然呈现原子级分散特性;CO探针原位红外光谱表征结果表明失活剂中Pt金属形成聚集。同时从载体和金属两方面深入分析了工业失活剂微观结构,给出了其结构变化与催化剂性能下降之间的构效关系。
- 向彦娟郑爱国忻睦迪袁蕙王春明徐广通马爱增
- 关键词：重整催化剂失活剂
- 工业装置渣油加氢失活催化剂上的金属赋存状态研究被引量：10
- 2019年
- 以工业固定床渣油加氢失活催化剂(失活剂)为研究对象,依次采用正庚烷、甲苯对其进行索氏抽提,通过对失活催化剂上金属含量、形态及分布进行分析表征,发现金属沉积量沿着物流方向呈现降低趋势。通过Raman光谱、XPS分析表征发现,渣油加氢失活剂表面沥青质类物质含量很低。渣油加氢处理催化剂的活性相主要有3种:MoS2相、NiMoS相或CoMoS相。沉积的焦炭和金属使得催化剂暴露在外表面的活性相数量非常少。
- 刁玉霞袁蕙邱丽美孙淑玲徐广通
- 关键词：渣油加氢积炭失活
- CO探针原位红外光谱研究汽油选择性加氢脱硫催化剂的性能
- <正>随着环保法规和汽车排放要求的日益严格,对车用燃料中的硫含量提出越来越严格的限值,石油基燃料脱硫最常用的技术途径是加氢处理,而对于汽油产品,如何实现在加氢脱硫的同时降低烯烃组分的饱和从而最大限度地减少辛烷值损失是汽油...
- 袁蕙徐广通李会峰齐和日玛
- 文献传递
- 原位FTIR和XPS研究汽油选择性加氢脱硫催化剂的活性和选择性被引量：10
- 2011年
- 为减少汽车尾气排放,应对越来越严格的燃油质量标准,对催化裂化汽油进行选择性加氢脱硫(HDS)是生产低硫汽油的重要技术。提高HDS活性、减少烯烃的饱和是选择性加氢脱硫催化剂研制的关键,而催化剂中活性相状态及其分布将决定催化剂的性能。认识催化剂的活性相状态及其与催化剂性能的关系,有助于研制、开发高性能的HDS催化剂。采用CO吸附原位红外光谱和XPS技术对系列硫化态Co-Mo/Al2O3系催化剂进行了表征,并将表征结果与微反HDS活性和选择性的评价结果进行了关联分析。结果表明:催化剂表面CoMoS相的增多明显有利于催化剂HDS的活性和选择性。CoMoS和MoS2活性中心数目的比值与HDS选择性存在良好的线性关系。CoMoS活性中心的强缺电子特性是CoMoS相有助于提高HDS活性和选择性的重要原因。
- 齐和日玛袁蕙张韫宏李会峰徐广通
- 关键词：原位红外光谱一氧化碳X射线光电子能谱选择性加氢脱硫
- 改性渣油加氢催化剂硫化期活性相的研究被引量：6
- 2021年
- 分别以水蒸气改性和酸碱改性γ-Al_(2)O_(3)为载体制备了2种NiMoP/Al_(2)O_(3)渣油加氢催化剂(SR和MG),并进行不同硫化条件的处理得到硫化态催化剂。构建了原位红外光谱、Raman、XPS、TEM、TG-MS等系统表征体系,全方位研究了硫化态催化剂活性中心的分布、形貌、配位状态以及含碳物种等。结果表明:硫化温度由230℃升高到370℃时能促进2种渣油加氢催化剂样品硫化度的提升和NiMoS相的生成,同时含碳物种的含量增加且缩合度增大。与SR催化剂相比,MG催化剂较易硫化,MoS_(2)条纹较长且层数稍低,NiMoS相占比稍高,说明通过载体改性适当减弱载体与活性相作用,可提高硫化度和活性相助剂化效果,进而提高渣油加氢脱硫率,与反应活性数据一致。通过设计实验证实了硫化过程伴随着积炭前驱体的吸附和生成,高温净化过程中活性相也能发生动态重排、转变和新生。合适的酸中心和活性中心密度、合适的助剂化程度、能够在反应温度下保持活性相的平衡浓度以及积炭前驱体脱附转化能力是理想的渣油加氢催化剂硫化后的特征。
- 袁蕙贾燕子徐广通
- 关键词：活性相渣油加氢催化剂积炭改性
