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铈-钒异核氧化物团簇阳离子与甲烷反应的研究: VO/CeO催化剂在烷烃活化等反应中表现出高活性,且该催化剂中存在CeVO这一活性位。近年的气相研究表明可以利用异核氧化物团簇模型来逼近实际情况。基于此,本文利用飞行时间质谱结合量子化学计算对CeVO系列团簇与甲烷的反应...; 许琳琳马嘉璧何圣贵; 文献传递

利用光镊-腔增强拉曼技术探究蔗糖/丙二酸混合体系的挥发性: 2016年; 采用光镊-腔增强拉曼光谱技术研究蔗糖/丙二酸/水三元体系的气溶胶液滴半径和折射率随湿度的变化情况。利用Maxwell气相扩散方程计算不同湿度下混合体系中丙二酸的饱和蒸汽压,发现当湿度由66.2%降到13.8%时,丙二酸的蒸汽压由2.86×10-4 Pa降到7.08×10-6 Pa。与文献中报道的纯丙二酸的饱和蒸汽压(3.2×10-4~3.19×10-3 Pa)相比,在较低湿度下三元体系中丙二酸的饱和蒸汽压下降了两个数量级。实验结果表明蔗糖的加入增加了体系的粘度,抑制了丙二酸的挥发。; 高晓艳蔡宸马嘉璧张韫宏; 关键词：蔗糖丙二酸饱和蒸汽压

铈-钒异核氧化物团簇阳离子与甲烷反应的研究: VOx/CeO2 催化剂在烷烃活化等反应中表现出高活性,且该催化剂中存在CeVO4 这一活性位.[1,2] 近年的气相研究表明可以利用异核氧化物团簇模型来逼近实际情况.[3-5] 基于此,本文利用飞行时间质谱结合量子化学...; 许琳琳马嘉璧何圣贵

乙烷和丁烷在锆氧阴离子团簇上脱氢反应的实验和理论研究被引量：1: 2010年; 使用配有团簇产生和化学反应源的飞行时间质谱装置，研究了锆氧阴离子团簇ZrxOy-与乙烷和丁烷的反应. 在反应中发现了Zr2O5H-和Zr3O7H-产物. 用密度泛函理论研究了乙烷在Zr2O5-上的反应通道，发现乙烷脱氢反应可以发生，从而证明观察到的产物是源于脱氢反应. 该工作揭示了锆氧负离子团簇与烷烃反应中的新通道.; 马嘉璧吴晓楠赵艳霞丁迅雷何圣贵; 关键词：飞行时间质谱脱氢反应

钒氧阴离子团簇与小分子碳氢化合物反应的实验和理论研究(英文)被引量：8: 2010年; 为了在分子层次上揭示相关催化反应的机理,人们对过渡金属氧化物团簇与碳氢化合物分子反应进行了大量研究.相比于过渡金属氧化物团簇阳离子,阴离子对一些碳氢化合物的活性弱得多,因此研究还很少.在本工作中,我们通过激光溅射产生钒氧团簇阴离子VxOy-,产生的团簇在接近热碰撞条件下与烷烃(C2H6和C4H10)以及烯烃(C2H4和C3H6)在一个快速流动反应管中进行反应,飞行时间质谱用来检测反应前后的团簇分布.在VxOy-与烷烃的反应中,生成了产物V2O6H-和V4O11H-;在与烯烃的反应中,产生了相应的吸附产物V4O11X-(X=C2H4或C3H6).密度泛函理论计算表明:V2O6-和V4O1-1可以活化烷烃(C2H6和C4H10)的C-H键,也可以与烯烃(C2H4和C3H6)发生3+2环化加成反应形成一个五元环结构(-V-O-C-C-O-),C-H键活化与环加成反应都需经历可以克服的反应能垒.理论计算与实验观测结果相符合.V2O6-和V4O1-1团簇都具有氧原子自由基(O·或O-)的成键特征,活性O-物种也经常出现在钒氧催化剂表面,因而本研究在分子水平上,揭示了表面活性氧物种与碳氢化合物反应的机理.; 马嘉璧吴晓楠赵艳霞何圣贵丁迅雷; 关键词：密度泛函理论飞行时间质谱

氦原子碰撞诱导解离表征原子团簇上小分子的吸附: 2011年; 研究原子团簇上小分子的吸附和反应对认识一些复杂化学过程的微观机理非常重要,为了表征小分子如何吸附在原子团簇上,我们研制了一套氦原子碰撞诱导解离串级飞行时间质谱装置.该装置配有激光溅射团簇源,团簇在快速流动管里与一氧化碳、水等小分子发生反应,产物团簇通过第一级飞行时间质谱"选质"后与一束氦气(He)发生碰撞,使用第二级飞行时间质谱检测碰撞碎片的分布.结果表明:一些过渡金属氧化物团簇上小分子的弱吸附、强吸附以及氧化性吸附能够通过该实验装置进行表征.; 吴晓楠徐波马嘉璧何圣贵; 关键词：团簇一氧化碳氧化碰撞诱导解离飞行时间质谱

利用光镊探究SVOC/无机盐/水体系的吸湿与挥发性: 2016年; 确定低挥发性有机化合物的饱和蒸气压对于探究它们在气相中的分配有着重要的意义。该研究展示了一种利用单光束光镊捕获液滴测量SVOC饱和蒸气压的新方法。利用光镊系统捕获半径在3~7μm范围的液滴,并根据麦克斯韦气相传质公式,将悬浮颗粒的半径和由折射率转化的浓度推导出不同RH对应的平衡分压,进而获得SVOC的饱和蒸气压。; 蔡宸马嘉璧张韫宏; 关键词：二酸吸湿

乙二酸/水气溶胶液滴的吸湿性研究: 2016年; 利用共聚焦拉曼光谱研究乙二酸气溶胶的降湿和加湿过程。结果表明,在降湿过程中,液滴在相对湿度(RH)77%时结晶形成H2C2O4·2H2O,在RH=5.0%时形成无水H2C2O4。加湿过程中,RH=19.6%时,无水H2C2O4颗粒吸水转化为H2C2O4·2H2O,湿度升高至99%时H2C2O4·2H2O仍没有潮解。; 汪小伟马嘉璧张韫宏; 关键词：拉曼光谱吸湿性乙二酸大气气溶胶

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马嘉璧