冷莉
- 作品数：3 被引量：2H指数：1
- 供职机构：华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：化学工程理学更多>>
- 预处理温度对甘油氢解双金属Ir-Re催化剂性能的影响（英文）被引量：2
- 2015年
- 在生物柴油生产过程中大量副产的甘油是重要的生物质转化平台化合物.通过甘油氢解制备高附加值的1,3-丙二醇是甘油的资源化利用的重要途径,能够显著提高生物柴油产业的经济效益,同时也是探究更复杂的糖醇类化合物氢解的模型反应.因此,甘油氢解制备1,3-丙二醇成为当前学术界的研究热点.通常,以Re或W为助剂修饰的贵金属催化剂是有效的甘油选择性氢解制1,3-丙二醇的催化剂,其中,双金属Ir-Re催化剂是目前最高效的催化剂之一.甘油氢解反应是典型的结构敏感性反应,它的催化性能依赖于双金属催化剂的结构,而后者受制备工艺条件如热处理方式及条件的影响.最近,我们报道了以直接还原法(即浸渍-还原法)制备的Ir-Re催化剂为合金结构,在甘油氢解中表现出更为优越的反应活性及目前报道中最高的1,3-丙二醇生成速率,并提出了可能的双功能反应机理,即催化剂表面的Re-OH酸性位和Ir均为甘油氢解的活性位.本文采用直接还原法制备KIT-6(具有三维有序介孔孔道结构的Si O2)负载的双金属Ir-Re催化剂,进一步研究还原温度对Ir-Re/KIT-6的结构及其催化性能的影响,揭示催化剂表面酸性在甘油氢解反应中的重要作用并阐明其构-效关系.结果显示不同还原温度(400–700 oC)制备的催化剂的比表面积、孔体积及孔径数据基本一致,表明还原温度对Ir-Re/KIT-6的织构性质的影响很小.根据程序升温还原和透射电镜-能量散射点扫描结果可知,不同温度还原后的催化剂表面Ir和Re均以金属态形式存在,同时两者存在直接的相互作用,形成了Ir-Re合金;而漫反射红外图谱上CO吸附峰的红移以及峰形的显著变化也印证了Ir-Re合金结构的形成.TEM结果显示,在400–700 oC还原后得到的Ir-Re合金纳米粒子均匀分布于KIT-6上,尺寸基本一致(2.5–2.8 nm),与CO化学吸附结果一致.此外,NH3-程序升温脱附结果表
- 邓澄浩冷莉周静红周兴贵袁渭康
- 关键词：表面酸性还原温度
- 双金属IR-Re合金催化剂催化甘油氢解制1,3-丙二醇
- 甘油作为一种理想的可再生资源和生物质精炼的基础原料，通过氢解制备高附加值的1,3-丙二醇等是最具工业化应用潜力和经济效益的甘油转化工艺之一，其催化转化的基础知识对于开发生物质转化的高效催化剂和绿色工艺具有重要的借鉴作用。...
- 冷莉
- 关键词：1,3-丙二醇
- 氧化硅载体对Ir-Re双金属的结构及其催化甘油氢解的影响
- 2016年
- 采用3种氧化硅载体KIT-6、G-6和FS制备了Ir-Re双金属催化剂,并应用于甘油选择性氢解制备1,3-丙二醇,采用TEM、XRD、H2-TPR、CO-DRIFTS和NH3-TPD等手段详细表征了催化剂结构,并探讨其构效关系。研究结果表明:3种催化剂表面的Ir-Re双金属催化剂均形成了Ir-Re合金结构,合金化程度为Ir-Re/KIT-6>Ir-Re/FS>Ir-Re/G-6;载体表面羟基含量显著影响Ir-Re纳米粒子的分散度及其与载体的相互作用。Ir-Re/FS的金属分散度最高,甘油氢解的初始活性最高但稳定性最差;而具有良好合金结构的Ir-Re/KIT-6在甘油氢解中表现出良好的氢解活性和最高的1,3-丙二醇选择性。
- 冷莉张宏任鑫周静红隋志军周兴贵
- 关键词：生物质催化剂载体加氢
