李斌
- 作品数：26 被引量：33H指数：4
- 供职机构：中国原子能科学研究院放射化学研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金湖南省研究生科研创新项目湖南省自然科学基金更多>>
- 相关领域：核科学技术理学化学工程冶金工程更多>>
- 硝酸中二氧化铀溶解行为与机理研究进展
- 2024年
- 乏燃料的首端溶解是Purex流程的关键步骤,该步骤产生的料液直接影响后续的铀钚回收及分离效果。二氧化铀是乏燃料的主要成分,要实现乏燃料的有效溶解,必须要对二氧化铀的溶解行为及机理进行系统研究。首先,以二氧化铀与硝酸的基本反应为基础,结合对反应中产生气体的分析,探讨了氧化溶解的机理和溶解过程中亚硝酸的自催化作用,并系统分析了亚硝酸浓度、硝酸浓度、温度和芯块形态对二氧化铀溶解过程的影响;然后,介绍了二氧化铀在硝酸中溶解模型的研究进展,并对模型的适用性进行了探讨;最后,讨论了当前二氧化铀在硝酸中的溶解研究存在的主要问题,并对未来的发展方向进行了展望。
- 房帆姚本林肖益群贾艳虹陈辉李斌何辉
- 关键词：二氧化铀硝酸溶液影响因素
- APOR流程1B槽中镎的走向行为研究被引量：3
- 2010年
- 从Np(Ⅴ,Ⅵ)与二甲基羟胺(DMHAN)、单甲基肼(MMH)反应动力学及有机相中Np(Ⅵ)的反萃动力学两方面实验考察了APOR流程1B槽中镎的走向行为。结果表明:DMHAN还原Np(Ⅵ)的速率很快,动力学方程为-dc(Np(Ⅵ))/dt=kc(Np(Ⅵ))c(DMHAN)/c0.6(H+),25℃时,反应速率常数k=289.8(mol·L-1)-0.4·min-1;进一步还原Np(Ⅴ)的速率则很慢,其中,DMHAN还原Np(Ⅴ)的动力学方程为-dc(Np(Ⅴ))/dt=kc(Np(Ⅴ))c(DMHAN)c(H+),25℃时,k=0.0236(mol·L-1)-2·min-1;MMH还原Np(Ⅴ)的动力学方程为-dc(Np(Ⅴ))/dt=kc(Np(Ⅴ))c0.36(MMH)c(H+),25℃时,k=0.0022(mol·L-1)-1.36·min-1。所以,1B槽中Np主要以Np(Ⅴ)形式存在。在扩散控制模式下,DMHAN和MMH对Np(Ⅵ)的反萃动力学方程分别为:dca(Np(Ⅵ))/dt=k(V/S)co0.,05(Np(Ⅵ)).co-0.14(TBP)ca-0.32(NO3-),25℃时,k=2.29×10-4(mol·L-1)0.96·cm-1·min-1;dca(Np(Ⅵ))/dt=k(V/S)co0.,063(Np(Ⅵ))co-0.27(TBP)ca-0.34(NO3-),25℃时,k=6.24×10-4(mol·L-1)0.98·cm-1·min-1。可见,DMHAN-MMH存在下,Np可被快速反萃入水相。基于以上的动力学参数以及工艺过程参数,可计算出1B槽中95%的Np进入水相。
- 李小该叶国安何辉唐洪彬李斌李会容
- 关键词：镎单甲基肼动力学
- 甲酸铈煅烧制备二氧化铈被引量：2
- 2022年
- 以硝酸亚铈与甲酸反应后的甲酸铈为煅烧原料,在不同条件下煅烧后进行表征,分析煅烧产物的粒径、比表面积、形貌、碳含量、氮含量和氧与铈原子比(简称O/Ce比)。结果表明,煅烧后的颗粒粒径和形貌与煅烧前的颗粒粒径和形貌有关。16 mol/L甲酸与硝酸亚铈反应制备的甲酸铈颗粒煅烧前为棒状结构的团聚体,煅烧后形貌不变,粒径稍有减少,在煅烧温度高于700℃时产生大量粒径小于0.100μm细颗粒;而20 mol/L甲酸与硝酸亚铈反应制备的甲酸铈颗粒煅烧前为接近球体的团聚体,煅烧后形貌不变,但煅烧后即产生大量粒径小于0.100μm细颗粒。比表面积的降低是由孔结构减少引起的,随着煅烧温度的升高,晶体结构重新排列,晶格内缺陷减少,造成孔结构不断减少。煅烧后颗粒的碳含量和氮含量主要与煅烧温度有关,升高煅烧温度能有效降低碳含量和氮含量,而煅烧时间对碳含量和氮含量的影响较小。二氧化铈的晶体结构稳定,O/Ce比基本上维持在2.000±0.010之间。两种甲酸铈的煅烧工艺均选择煅烧温度为700℃,煅烧时间为1 h,煅烧时需要通入足量空气或氧气。
- 贾红伟贾艳虹李斌于婷何辉
- 关键词：甲酸二氧化铈煅烧煅烧温度煅烧时间
- Mn^(2+)催化亚硝酸氧化破坏H_(2)C_(2)O_(4)机理研究被引量：1
- 2023年
- 为明确硝酸溶液中以Mn^(2+)作催化剂时,亚硝酸氧化破坏H_(2)C_(2)O_(4)的具体化学行为和反应机理,本文考察了在硝酸和硫酸体系中以Mn^(2+)作催化剂时亚硝酸氧化H_(2)C_(2)O_(4)的差异、Mn^(2+)与草酸络合对亚硝酸氧化Mn(Ⅱ)到Mn(Ⅲ)的作用以及Mn(Ⅲ)破坏H_(2)C_(2)O_(4)过程中产生的自由基,获得了具体的催化反应历程,推测了反应机理。结果表明,亚硝酸在催化反应过程中起主导作用,加入亚硝酸可有效消除反应初期存在的诱导期;反应过程中,溶液中游离的Mn^(2+)与H_(2)C_(2)O_(4)络合生成了MnC_(2)O_(4),而作为配体的草酸降低了Mn(Ⅱ)被氧化到Mn(Ⅲ)的反应活化能,使得亚硝酸能氧化MnC_(2)O_(4)并生成[Mn(C_(2)O_(4))_(3)]^(3-),Mn(Ⅲ)会将所络合的草酸氧化生成·OOC—COOH并被还原成Mn(Ⅱ),·OOC—COOH在酸性溶液中稳定性差,会迅速分解并释放出还原性物质,最终实现了H_(2)C_(2)O_(4)的氧化分解。
- 郝帅李斌李先俊刘占元刘敏蒋冬梅夏良树
- 关键词：亚硝酸催化氧化EPR
- 肼催化还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)的热力学研究被引量：5
- 2014年
- 在硝酸体系中,以铂黑为催化剂、肼为还原剂,在反应液初始铀酰浓度0.9 mol/L、初始肼浓度1.0 mol/L、初始硝酸浓度0.8 mol/L、铂黑用量(以反应液计)8×10-3g/mL的工艺条件下,根据体系中各反应的化学方程式推导出了单位体积物质的理论反应热计算公式,并计算出了反应时间在0.5—4 h过程中的理论反应热,同时通过自行设计的测量肼催化还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)的反应热装置测量相同工艺条件下,40,50℃时不同时刻的反应温差,计算得到了肼催化还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)的实际反应热,最后与计算的理论反应热进行对比,结果表明,在1 h内实验值与计算值基本吻合。
- 胡思思何辉李斌夏良树彭安国肖静水
- 关键词：铀热力学
- 铂催化肼还原制备U(Ⅳ)的工艺研究
- 本论文研究了硝酸体系中以铂黑或负载铂为催化剂、肼为还原剂还原制备U（Ⅳ）的工艺条件,考察了硝酸浓度、肼浓度、反应温度、催化剂用量等对U（Ⅳ）生成速率及转化率的影响。铂黑为催化剂,优化反应条件下U（Ⅳ）的转化率超过99%;...
- 李斌何辉张秋月黄小红周贤明叶国安
- 关键词：铂黑
- 文献传递
- 全逆流混合澄清槽中萃取体系料液流场CFD模拟研究
- 2023年
- 为了研究全逆流混合澄清槽内气-液(水相)-液(有机相)三相流体在微观层面的行为,本文采用CFD方法,以全逆流混合澄清槽为对象进行了研究。结果表明,搅拌会在混合室内产生一个V型液位分布,桨叶后方出现负压区域,且上部会出现空化现象;正方形混合室的四角方向会出现压力滞止死区;混合室内有机相会出现围绕搅拌轴的包覆层,水相主要从桨叶正下方吸入后与有机相在桨叶区域进行混合;混合室内存在多个局部速度旋涡场,桨叶下部是四周液体向桨叶正下方汇集,桨叶上部则是先向上后向旋转轴汇集;两相的混合与液滴的破碎与并聚主要发生在桨叶处及混合室附近壁面上。
- 于婷喻修成何辉谢成龙叶国安李斌卢宗慧
- 关键词：计算流体力学混合室
- 不同酸碱体系中Pt/SiO_(2)催化肼分解产生自由基
- 2024年
- 采用电子自旋共振(electron spin resonance spectroscopy, ESR)法,探讨高氯酸体系和氢氧化钠体系中H^(+)浓度与OH-浓度对催化剂催化肼断键及断键产生的自由基的状态及行为的影响,明确了酸碱体系下Pt/SiO_(2)催化肼分解产生自由基的差异。结果表明:碱性体系中,随着OH-浓度升高,N-H断键速率显著升高,肼分解以氢解反应为主;酸性体系中,在pH=6.9到pH=1.1范围内,随着H^(+)浓度升高,N-N断键速率急速升高并远大于N-H断键速率,在pH<1.1范围内,随着H^(+)浓度升高,N-H断键速率和N-N断键速率均快速下降。在酸碱变化过程中,N-H断键起着主导作用,决定了肼分解速率,随着酸度升高,N-H断键速率下降,肼分解速率下降。
- 李斌郝帅张秋月夏良树何辉
- 关键词：催化ESR自由基
- 肼为还原剂催化还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)的工艺条件被引量：11
- 2013年
- 研究了硝酸体系中以铂黑为催化剂、肼为还原剂还原制备U(Ⅳ)的工艺条件,考察了硝酸浓度、肼浓度、反应温度、催化剂用量等对U(Ⅵ)转化率及副反应的影响。当铀浓度为0.90mol/L时,优化的工艺条件为:初始硝酸浓度0.80mol/L,初始肼浓度1.0mol/L左右,反应温度60℃,反应液25mL时催化剂铂黑用量为0.2g,反应3h后U(Ⅵ)的转化率大于99%。
- 李斌何辉丁伯发张秋月黄小红陈延鑫唐洪彬
- 关键词：铂黑
- Purex流程萃取体系下相关组分的分配比模型 Ⅰ.U(Ⅳ)分配比模型被引量：1
- 2014年
- 在MATLAB软件平台上，利用文献报道的610组U（Ⅳ）分配比数据分别对美国、印度及日本提出的3种不同的U（Ⅳ）分配比模型函数进行了验证，验证结果表明：3种模型计算值与实验值的相对偏差均至少在20％以上，其中以美国研究者提出的U（1V）分配比模型计算效果最佳，但仍无法直接用于模拟计算U（IV）的分配比。因此，为得到相对偏差较低的U（Ⅳ）分配比模型，以美国研究者提出的模型为基础进行修正，修正后的模型为D（u（Ⅳ））=K＊（U（IV））c^2（fTBP），其中K＊（U（IV））=（1．4／（30×c（U（IV））＋1））×K＊（U（VI））×（0．0541＋0．000658×c^2（NO3-）），该模型使用范围为：平衡水相硝酸浓度为0．4～4．0mol／L，U（Ⅳ）质量浓度为5～50g／L，U（VI）质量浓度为15～150g／L，Pu（Ⅲ）质量浓度为0．4～36．3g／L，肼浓度为7×10^-4～2mol／L，相对偏差在士15％以内。
- 陈延鑫何辉彭力高巍朱礼洋李斌唐洪彬王立京
- 关键词：数学模型
