在Ni70Mn25Co5-C体系中添加含氢化合物Fe(C5H5)2作为新型氢源,利用温度梯度法,在压力为5.5—6.0 GPa、温度为1280—1400°C的条件下,成功合成出氢掺杂的宝石级金刚石大单晶.通过傅里叶显微红外光谱发现,随着Fe(C5H5)2添加量的增加,合成晶体中与氢相关的对应于sp3杂化C—H键的对称伸缩振动和反对称伸缩振动的红外特征峰2850和2920 cm 1逐渐增强,而晶体中氮含量却逐渐减少.通过合成晶体的拉曼光谱分析发现,金刚石的拉曼峰伴随Fe(C5H5)2的添加向高频偏移,这表明氢的进入在金刚石内部产生了压应力.观察扫描电子显微镜图像发现,在低含量Fe(C5H5)2添加时晶体表面平滑,而高含量添加时晶体表面缺陷增多,且呈现出气孔状.使用新的添加剂Fe(C5H5)2作为氢源,合成出含氢宝石级金刚石单晶,丰富了金刚石单晶中对氢的研究内容,也可为理解天然金刚石的形成机理提供帮助.
在压力为5.5—6.2 GPa,温度为1280—1450℃的条件下,利用温度梯度法详细考察了氮氢协同掺杂对{100}晶面生长宝石级金刚石的影响.实验结果表明伴随合成腔体内氮、氢浓度的升高,合成条件明显升高,金刚石生长V形区间上移;晶体的红外光谱中与氮相关的吸收峰急剧增强,氮含量可达2000 ppm,同时位于2850 cm 1和2920 cm 1对应于sp3杂化C—H键的对称伸缩振动和反对称伸缩振动的红外特征峰逐渐增强,表明晶体中既有高的氮含量,同时又含有氢.对晶体进行电镜扫描发现,氮氢协同掺杂对晶体形貌影响明显,出现拉长的{111}面,且晶体表面上有三角形生长纹理.拉曼测试表明,晶体的峰位向高频偏移、半峰宽变大,说明氮、氢杂质的进入对晶体内部产生了应力.本文成功地以{100}晶面为生长面合成出高氮含氢宝石级金刚石单晶,在探究氮氢共存环境下金刚石生长特性的同时,也可为理解天然金刚石的形成机理提供帮助.
